2.   結(jié)果與討論

2.1   非牛頓液滴的生成模態(tài)

圖4是牛頓流體60 wt.% GW溶液在橄欖油中生成的液滴, 圖4(a) ~ 圖4(g)流量分別為Qd = 20 μL/h, Qc = 100 ~ 3000 μL/h. 隨著連續(xù)相流量的增大, 液滴尺寸減小, 液滴由擠壓模態(tài)轉(zhuǎn)變?yōu)榈瘟髂B(tài)(圖4(a) ~ 圖4(d)), 這個過程伴隨衛(wèi)星液滴的生成. 繼續(xù)增大連續(xù)相流量, 產(chǎn)生了不同的現(xiàn)象(圖4(e) ~ 圖4(g)), 液滴不是單獨生成而是一次性生成一組并且以穩(wěn)定的周期生成, 這個階段為多液滴破碎模態(tài). 在這個模態(tài)中發(fā)現(xiàn)隨著流量變化會出現(xiàn)液滴尺寸的突增(圖4(e) ~ 圖4(f))以及組內(nèi)液滴數(shù)的增加, 往往首液滴尺寸的增加會伴隨一組更小液滴串(圖4(f)中框選部分), 主要原因在于小液滴串分散了液滴生成過程中的剪切壓力. 之后隨著連續(xù)向流量的增加(圖4(g)), 液滴恢復(fù)到以一組的方式周期性生成, 組內(nèi)液滴數(shù)量增多, 液滴尺寸服從幾何級數(shù)分布. 圖4(h)為Qd = 50 μL/h, Qc = 3000 μL/h流量條件下, 觀察到尖端破碎的過程, 生成的液滴尺寸微小且均一, 并且沒有衛(wèi)星液滴的生成. 作為牛頓流體, 60 wt.% GW溶液在現(xiàn)有實驗條件下液滴生成模態(tài): 擠壓、滴流、多液滴破碎以及尖端流模態(tài).

圖  4  60 wt.% GW溶液的液滴生成實驗圖

在離散相中添加高分子可顯著流體流變性質(zhì)(圖1), 并改變液滴生成模態(tài). 圖5 ~ 圖7展示了具有與60 wt.% GW溶液相似黏度但不同非牛頓性質(zhì)的高分子水溶液在相同的流動聚焦微通道中的液滴生成. 圖5展示了具有單一剪切稀化效應(yīng)的0.01 wt.% XG溶液在橄欖油中的液滴生成, 流量條件為Qd = 20 μL/h, Qc = 100 ~ 2500 μL/h. 隨著連續(xù)相流量的擴大, 0.01 wt.% XG液滴生成表現(xiàn)出擠壓到滴流模態(tài)轉(zhuǎn)變, 液滴生成過程中始終伴隨衛(wèi)星液滴的產(chǎn)生. 此外, 在較大流速條件, 可觀察到獨立的液滴串珠及液滴尺寸突增的現(xiàn)象.

圖  5  具有單一剪切稀化的0.01 wt.% XG溶液的液滴生成實驗圖

圖6展示了具有單一彈性的2 wt.% PVP溶液在橄欖油中的液滴生成. 圖6(a) ~ 圖6(e)的流量條件為Qd = 20 μL/h, Qc = 100 ~ 2000 μL/h. 隨著連續(xù)相流量的增加液滴從擠壓模態(tài)轉(zhuǎn)換為滴流模態(tài), 彈性效應(yīng)使得液橋減薄成細絲后斷裂成大量衛(wèi)星液滴, 與牛頓流體60 wt.% GW溶液及剪切稀化流體0.01 wt.% XG溶液均有差別. 隨著連續(xù)相流量的增大, 在圖6(e)中也觀察到液滴尺寸的突增. 與前兩者不同的是, 前端用于分散壓力的液滴串用液絲相連, 這與PVP溶液的彈性效應(yīng)密切相關(guān). 圖6(g)與圖6(h)是2 wt.% PVP溶液在Qd = 30 μL/h, Qc分別為3600與4500 μL/h時表現(xiàn)出的多液滴破碎與尖端流模態(tài). 不同于60 wt.% GW溶液的液滴生成現(xiàn)象, PVP溶液條件下生成的液滴與細絲相連, 且兼具射流模態(tài)的特征, 其模態(tài)轉(zhuǎn)換需要更高的流量條件.

圖  6  具有單一彈性效應(yīng)的2 wt.% PVP溶液的液滴生成實驗圖

圖7為0.4 wt.% PEO溶液在橄欖油中以流速為20 μL/h生成液滴的過程, 0.4 wt.% PEO溶液兼具剪切稀化與彈性效應(yīng). 圖7(a) ~ 圖7(d)的流量條件為Qd = 20 μL/h, Qc = 100 ~ 1500 μL/h, 隨著連續(xù)相流量的增加, 生成液滴過程中形成液絲到斷裂成衛(wèi)星液滴的過程明顯增長, 過程中液絲拉長, 衛(wèi)星液滴顯著增多. 隨著連續(xù)相流量的增加, 液滴從擠壓、滴流、中間流到典型的射流模態(tài). 這里中間流定義為液滴生成且液橋未完全分解成衛(wèi)星液滴, 與下一個液滴頭相連的現(xiàn)象(圖7(c)). 圖7(d)連續(xù)相流量增大到一定程度, 液橋呈現(xiàn)不斷裂且演變成高度延伸的圓柱形液絲, 后端形成極小的液滴, 衛(wèi)星液滴消失. 這是PEO溶液區(qū)別于其他流體呈現(xiàn)出典型的射流模態(tài).

圖  7  兼具剪切稀化與彈性效應(yīng)的0.4 wt.% PEO溶液的液滴生成實驗圖

2.2   基于PEO溶液的粒子封裝

根據(jù)2.1節(jié)中的實驗結(jié)果顯示兼具剪切稀化與彈性效應(yīng)的PEO溶液可以在射流模態(tài)下生成穩(wěn)定的液滴, 且無衛(wèi)星液滴伴隨. 進一步考察了不同濃度PEO溶液的液滴生成情況. 圖8為不同濃度PEO溶液條件下生成液滴尺寸D隨著毛細數(shù)Cac變化規(guī)律. 其中, 誤差帶為同種工況下多個液滴尺寸的標(biāo)準(zhǔn)差, 用于表征液滴單分散性. 液滴尺寸的驟降表示液滴生成模態(tài)轉(zhuǎn)為射流模態(tài). 可以發(fā)現(xiàn), 0.1 wt.% PEO液滴在現(xiàn)有實驗范圍內(nèi)未出現(xiàn)射流模態(tài), 0.4 wt.% PEO條件下液滴生成的射流模態(tài)下整體單分散性較差. 相較而言, 更高濃度的1 wt.% PEO條件下, 液滴生成可在更小的Cac下轉(zhuǎn)化為射流模態(tài), 生成的液滴尺寸更小且單分散性較好, 有利于后續(xù)粒子封裝.

圖  8  不同濃度PEO溶液下液滴尺寸變化規(guī)律圖

此外, 層流模式下通道內(nèi)流動的流速呈拋物線狀, 即通道中心的流速最快, 而通道壁附近的流體流動由于黏性力的阻礙作用, 逐漸降低至壁面處0流速. 通道中心的高流動剪切率導(dǎo)致剪切稀化流體的黏度降低, 與流速形成正向反饋, 通道兩側(cè)速度梯度增大, 最終促使粒子排列在通道中心平衡位置. 同時, 流體中的彈性效應(yīng)使得流體具有恢復(fù)形變的能力, 這進一步有助于將粒子平衡在通道中心位置. 因此, 在較大的剪切稀化和彈性共同作用下, 可以更好地控制粒子在微通道中的平衡位置.

將粒子濃度為50 mg/mL直徑為20 μm的聚苯乙烯微球添加到1 wt.% PEO溶液中, 配置成粒子濃度為0.5 wt.%的離散相溶液用于開展粒子封裝實驗. 在蛇形微通道中, 當(dāng)離散相流量達到10 μL/h或更高時, 觀察到粒子排序現(xiàn)象. 圖9藍色箭頭指示從左到右為流體流動方向, 可以觀察到在前3個蛇形通道中粒子隨機分布在通道中, 直到第4個通道3.2 cm處觀察到粒子有序排列. 隨著距離增大, 粒子在慣性-黏彈性作用下呈現(xiàn)規(guī)則的排列, 形成粒子自組織模式.

圖  9  蛇形通道中粒子排列圖

在粒子排序的條件下, 進一步在不同模態(tài)下考察液滴封裝粒子情況. 圖10(a)為Qc = 200 μL/h時, 不同離散相流量條件下的實驗圖. 在這些條件下, 液滴均處于中間流模態(tài), 粒子在前端可實現(xiàn)有序排列, 且實現(xiàn)很好的液滴封裝效果. 圖10(b) 為Qc = 400 μL/h條件下不同離散相流量情況的實驗圖. 可以看出, PEO液滴生成呈現(xiàn)典型的射流模態(tài). 隨著離散相流量的增大, 液滴頸部逐漸加寬. 這種情況下, 粒子排列不易被液滴內(nèi)部流場打亂, 從而保證粒子長時間穩(wěn)定封裝, 提高粒子封裝率.

圖  10  PEO液滴不同生成模態(tài)下粒子封裝實驗圖

2.3   液滴檢測與粒子封裝率計算

為便于進一步分析與應(yīng)用, 搭建deformable DETR框架來實現(xiàn)單液滴及液滴群的粒子封裝的自動檢測. 首先, 對圖像進行預(yù)處理, 將所采集圖像含有重復(fù)液滴的圖片篩除, 避免多次計算. 使用deformable DETR模型檢測之前, 將一部分圖像數(shù)據(jù)集通過labelme進行標(biāo)注, 得到標(biāo)注框的類別及位置坐標(biāo)等信息. 需注意, 標(biāo)注液滴群時有些液滴可能被截斷. 為了減小此類液滴錯誤分類, 選取圖像中約85%以上的液滴繪制包圍框, 以便準(zhǔn)確地對圖像邊界內(nèi)包含粒子的液滴進行分類. 其次, 將標(biāo)注的數(shù)據(jù)集以80%, 10%和10%的比例分別存儲在訓(xùn)練集、驗證集和測試集中, 然后進行訓(xùn)練. 數(shù)據(jù)通過resnet50特征提取特征, 通過Transformer中的encoder和decoder模塊進行目標(biāo)檢測, 在NVIDIA RTX A2000上進行訓(xùn)練和測試, 2 h進行100個epoch.

圖11(a)為單粒子標(biāo)注圖像示例, 圖11(b)為液滴群標(biāo)注圖像示例. 數(shù)據(jù)集包括兩類數(shù)據(jù), 一是液滴數(shù)據(jù), 二是粒子數(shù)據(jù). 液滴與粒子的包裹關(guān)系通過后處理來解決. 為了驗證檢測結(jié)果的可靠性, 分別將單液滴與液滴群的模型檢測結(jié)果進行可視化展示, 圖11(c)為單粒子檢測結(jié)果圖像示例, 圖11(d)為液滴群檢測結(jié)果示例. 可以看出, 幾乎所有的檢測都是準(zhǔn)確的. 這表明所構(gòu)建的檢測模型可用于單液滴和復(fù)雜液滴群場景檢測.

圖  11  粒子封裝標(biāo)記及檢測結(jié)果圖像

基于上述檢測結(jié)果可提取檢測框的坐標(biāo)信息, 包括檢測框的左上和右下兩個點的坐標(biāo)信息、檢測框的類別信息及置信度. 通過篩選, 將檢測框分別放在液滴數(shù)據(jù)集和粒子數(shù)據(jù)集, 在數(shù)據(jù)集中保留坐標(biāo)信息和置信度閾值, 通過坐標(biāo)關(guān)系, 可以判斷液滴和粒子的相對位置關(guān)系, 以判斷粒子是否屬于當(dāng)前的液滴, 即液滴是否對該粒子進行了封裝. 隨后, 根據(jù)液滴內(nèi)粒子的個數(shù), 對液滴的種類進行了分類, 對實驗圖像中包含不同粒子數(shù)的液滴進行統(tǒng)計, 根據(jù)統(tǒng)計結(jié)果進一步得出不同情況的封裝率. 這些結(jié)果表明, deformable DETR框架在液滴粒子封裝的高精度檢測方面具有較好潛力.

3.   結(jié)論

本研究首先從非牛頓微液滴生成出發(fā), 劃分了非牛頓液滴生成模態(tài), 明確了兼具剪切稀化與彈性效應(yīng)的PEO溶液更利于進行粒子封裝. 其次, 粒子封裝實驗和分析表明, 結(jié)合PEO溶液在射流模態(tài)下實現(xiàn)高單分散性液滴的穩(wěn)定生成的特性與慣性-黏彈性效應(yīng)誘導(dǎo)的粒子排序, 實現(xiàn)超過58%封裝率的單粒子封裝, 克服了基于傳統(tǒng)方法單粒子封裝率的泊松限制. 最后, 驗證了deformable DETR框架在液滴粒子封裝的高精度檢測方面的有效性, 未來有望將其與粒子封裝技術(shù)結(jié)合開發(fā)基于非牛頓微液滴的粒子封裝與檢測一體化技術(shù)及裝置.

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