摘要

基于液滴或氣泡的多相微流控是近年來微流控技術(shù)中快速發(fā)展的重要分支之一.本文利用高速顯微攝影技術(shù)和數(shù)字圖像處理技術(shù)對T型微通道反應(yīng)器內(nèi)氣液兩相流動機(jī)制及影響因素進(jìn)行實(shí)驗(yàn)研究.實(shí)驗(yàn)采用添加表面活性劑的海藻酸鈉水溶液作為液相,空氣作為氣相.研究T型微通道反應(yīng)器內(nèi)氣液兩相流型的轉(zhuǎn)變過程,并根據(jù)微通道內(nèi)氣泡的生成頻率和生成氣泡的長徑比對氣泡流進(jìn)行分類.研究發(fā)現(xiàn)當(dāng)前的進(jìn)料方式下,可以觀測到氣泡流和分層流2種流型,且依據(jù)氣泡生成頻率和微通道內(nèi)氣泡的長徑比可將氣泡流劃分為分散氣泡流、短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流3種類型,并基于受力分析確定3種氣泡流的形成機(jī)制分別為剪切機(jī)制、剪切-擠壓機(jī)制和擠壓機(jī)制.考察不同液相黏度和表面張力系數(shù)對不同類型氣泡流范圍的影響規(guī)律.結(jié)果表明：液相黏度相較于表面張力系數(shù)而言,對氣泡流生成范圍影響更大.給出不同類型氣泡流流型轉(zhuǎn)變條件的無量綱關(guān)系式,實(shí)現(xiàn)微通道生成微氣泡過程的可控操作.

引 言

微流控是使用微通道處理或操縱微米級流體系統(tǒng)所涉及的科學(xué)和技術(shù).微流控可以實(shí)現(xiàn)一系列常規(guī)方法難以實(shí)現(xiàn)的微操作,在生物醫(yī)學(xué)和化工等領(lǐng)域具有巨大的發(fā)展?jié)摿蛷V泛的應(yīng)用前景.流體在微通道中的行為與其在宏觀尺度通道中不同,這些流動行為是微流控的重要特征,掌握流體在微通道中的行為是實(shí)現(xiàn)微操作的基礎(chǔ).微通道內(nèi)的多相流動技術(shù)是微流控技術(shù)的一個(gè)重要分支,其特點(diǎn)是可以連續(xù)生成高分散性的微液滴或微氣泡.然而,當(dāng)前對微通道內(nèi)微尺度多相流動流型及影響因素認(rèn)識的不足約束了利用微通道多相流動技術(shù)實(shí)現(xiàn)微液滴和微氣泡可控制備工藝的發(fā)展.

不同幾何結(jié)構(gòu)的微通道內(nèi)氣液兩相流型大致可分為：分層流,環(huán)狀流,泡狀流,彈狀流和攪拌流等.Damianides和Westwater在截面為不同水力直徑圓形和三角形的聚焦型微通道中觀察到泡狀流、彈狀流、分散流和環(huán)狀流,考察了不同流型間的轉(zhuǎn)變規(guī)律,確定了微通道尺寸和幾何形狀對氣液兩相流型轉(zhuǎn)變的影響.Galbiati和Andreini使用空氣和水在截面為圓形的Y型通道中進(jìn)行實(shí)驗(yàn),僅觀察到彈狀流和環(huán)狀流兩種流型并確定了二者的轉(zhuǎn)變邊界.Fourar等通過控制氣相壓力和液相流率將氣液兩相并流輸入微通道,觀察到泡狀流、滴狀流和環(huán)狀流等流型,給出流型分布和轉(zhuǎn)變邊界.雖然他們采用了與Mandhane等相似幾何形狀的微通道,但因選用液相的不同,導(dǎo)致氣液兩相流型的分布與后者的結(jié)果并不完全一致.歸納以往研究可知,微通道內(nèi)氣液兩相流型主要受控于微通道幾何結(jié)構(gòu),微通道表面特性],氣液相流率比和流體物性等參數(shù).而目前微通道內(nèi)氣液兩相流型的劃分沒有統(tǒng)一標(biāo)準(zhǔn),實(shí)驗(yàn)大多僅停留在不同流動類型的確認(rèn),關(guān)于流體物性參數(shù)對流型轉(zhuǎn)變影響的研究較少,流型間的轉(zhuǎn)變機(jī)制以及不同流型轉(zhuǎn)變邊界的量化還需要進(jìn)一步研究.

T型微通道憑借制造簡單、操作方便等優(yōu)勢,廣泛用于生成微液滴和微氣泡.T型微通道內(nèi)多相流動技術(shù)起初被廣泛用于制備微液滴.De Menech等提出擠壓-滴落過渡機(jī)制來解釋T型微通道中微液滴的形成過程,指出T型微通道中生成微液滴包括三種不同的破碎模式,即擠壓式、射流式和滴落式.Xu等利用連續(xù)相的毛細(xì)數(shù)Ca劃分流型和解釋微液滴的生成機(jī)制,給出了T型微通道內(nèi)微液滴尺寸的預(yù)測模型.基于以上研究工作,Fu等將擠壓-滴落過渡機(jī)制用于研究T微通道內(nèi)微氣泡的形成過程,指出在滴落模式下,液相黏性剪切力足以克服表面張力而形成微氣泡,此時(shí)黏性剪切力和表面張力控制微氣泡的生成過程;在擠壓模式下,液相黏性剪切力相比于表面張力要小很多,只有氣泡逐漸填滿微通道,氣泡上下游液相間不斷增大的壓差力才是促使氣液界面不穩(wěn)定進(jìn)而斷裂的主要作用力,此時(shí)壓差力和表面張力是主導(dǎo)微氣泡生成的關(guān)鍵;而在過渡模式下,微氣泡的生成則是黏性剪切力和壓差力共同克服表面張力的結(jié)果.目前,無論是利用T型微通道生成微液滴還是制備微氣泡,均采用連續(xù)相從主通道進(jìn)入而分散相從支路進(jìn)入的進(jìn)料方式.而隨著氣相和液相進(jìn)料入口位置的調(diào)換,勢必會影響T型微通道內(nèi)氣液兩相流型、微氣泡生成機(jī)制和不同流型的范圍.因此,新的進(jìn)料方式下T型微通道內(nèi)氣液兩相流動機(jī)制及影響因素有待深入研究.

實(shí)驗(yàn)方法

圖1為實(shí)驗(yàn)裝置的示意圖.實(shí)驗(yàn)裝置包含3個(gè)主要系統(tǒng)：微量進(jìn)料及控制系統(tǒng)、T型微通道氣液相分散系統(tǒng)和高速顯微攝影系統(tǒng).微量進(jìn)料及控制系統(tǒng)由法國Fluigent公司的MFCSTM-EZ型微流體壓力進(jìn)樣泵構(gòu)成,包括壓力驅(qū)動泵、流量測量模塊和儲液池.T型微通道氣液相分散系統(tǒng)由蘇州汶灝芯片科技有限公司提供的尺寸為22.5 mm×15.0 mm×4.0 mm的微芯片和芯片夾具組成.芯片的微通道為矩形截面,截面寬度為150μm,高度為50μm.高速顯微攝影系統(tǒng)由上海上光新光學(xué)科技有限公司的XSZ型光學(xué)顯微鏡搭載日本PHOTRON公司的FASTCAM SA4高速攝像機(jī)組成,用于捕捉微通道內(nèi)氣液界面的時(shí)間序列圖像.

實(shí)驗(yàn)中,壓縮空氣作為分散相,添加表面活性劑的海藻酸鈉溶液作為連續(xù)相.壓縮空氣由氣瓶進(jìn)入壓力驅(qū)動泵和流量控制系統(tǒng),通過兩個(gè)儲液池將氣相和液相分別輸入到T型微通道內(nèi).圖2給出了傳統(tǒng)氣液兩相進(jìn)料位置及本實(shí)驗(yàn)中氣液兩相進(jìn)料位置.本研究中,分散相氣相從主通道進(jìn)入,連續(xù)相液相由支路通道進(jìn)入.實(shí)驗(yàn)過程中,通過微量進(jìn)料及控制系統(tǒng)控制氣相進(jìn)氣壓力和液相入流流量,利用高速顯微攝影技術(shù)和數(shù)字圖像處理技術(shù)獲得微通道內(nèi)氣液兩相界面的變化,得到不同液相黏度和表面張力系數(shù)條件下的氣液兩相流型.所有實(shí)驗(yàn)均在室溫22\textcelsius~和常壓101.3 kPa條件下完成.

T型微通道內(nèi)氣液兩相流型

1 氣液兩相流型轉(zhuǎn)變過程

圖3給出液相流率為36μL/min時(shí),不同氣相壓力對應(yīng)的氣液兩相流型.本研究主要觀測到氣泡流和分層流2種主要流型.雖然波狀流在實(shí)驗(yàn)中也有出現(xiàn),但由于其出現(xiàn)區(qū)間穩(wěn)定性差,在此不予討論.在T型微通道內(nèi)通入液相,待通道內(nèi)充滿液相后,逐漸增大氣相入口壓力,通道內(nèi)由充滿液相向氣泡流轉(zhuǎn)變.當(dāng)氣相壓力小于30 kPa時(shí),氣相在短時(shí)間內(nèi)無法推動液體,微通道內(nèi)一直充滿液相(見圖3a).直到氣相壓力超過30 kPa后,氣相能夠推動液相并逐漸進(jìn)入微通道,在微通道的交匯處生成微氣泡(見圖3b).如果繼續(xù)增大氣相壓力至50 kPa,微氣泡將無法形成,氣相和液相在微通道內(nèi)分為兩層,形成分層流(見圖3c).

2 氣泡流的區(qū)域劃分

 氣泡流以生成范圍寬、生成氣泡尺寸均一、流動易控制等優(yōu)勢受到廣泛關(guān)注.本研究發(fā)現(xiàn),依據(jù)T型微通道內(nèi)氣泡的生成頻率f和生成氣泡的長徑比γ將氣泡流進(jìn)一步細(xì)分為3種不同形式,分別為分散氣泡流$f<100$Hz,$γ<2.5$、短彈狀氣泡流$f>100$Hz,$γ<2.5$和長彈狀氣泡流$f>100$Hz,$γ>2.5$. 圖4給出了調(diào)換傳統(tǒng)進(jìn)液和進(jìn)氣位置(見圖2b)后氣泡流在微通道內(nèi)生成微氣泡的3種機(jī)制.Fu等綜述傳統(tǒng)進(jìn)氣進(jìn)液工況下(見圖2a)氣泡生成機(jī)制時(shí)指出,迫使T型微通道內(nèi)氣泡斷裂的作用力包括液相黏性剪切力和氣泡上下游液相的壓差力,二者的大小關(guān)系決定了氣泡流的流型.而本文進(jìn)氣進(jìn)液條件下,除了液相黏性剪切力和氣泡上下游液相壓差力的作用,液相慣性力作用同樣重要.微通道內(nèi)氣泡的斷裂和形成是在液相慣性力、黏性剪切力和氣泡上下游液相壓差力綜合作用下克服表面張力束縛的結(jié)果.圖4中上面的三幅圖表示3種氣泡流氣泡斷裂前氣液兩相的界面;對應(yīng)的下面的三幅圖分別表示3種氣泡流氣泡頸縮斷裂后在主通道內(nèi)形成的微氣泡.微通道內(nèi)分散氣泡流和長彈狀氣泡流分別是基于剪切模式和擠壓模式生成微氣泡;而短彈狀氣泡流是基于過渡模式形成微氣泡.如圖4所示,在剪切模式下,氣泡逐漸形成,在頸縮斷裂之前僅占據(jù)小部分微通道的流通截面積,此時(shí)液相慣性力和黏性剪切力為控制氣泡頸縮斷裂的主要因素(見圖4a);在擠壓模式下,氣泡的前端填滿整個(gè)通道,此時(shí)氣泡上下游液相間的壓差力和液相慣性力是氣泡斷裂的主要驅(qū)動力,液相黏性剪切力的作用可以忽略(見圖4c);而過渡模式介于剪切模式和擠壓模式之間,氣泡的前端占據(jù)大部分通道流通截面,主要驅(qū)動力是液相黏性剪切力、慣性力和氣泡上下游液相間的壓差力,并且三者作用相當(dāng)(見圖4b).

圖5給出不同氣泡生成頻率和氣泡長徑比下3種氣泡流的區(qū)域.在固定液相流率的條件下,氣相壓力低時(shí),通道連接處以剪切模式形成微氣泡,在微通道內(nèi)形成分散氣泡流;氣相壓力高時(shí),在通道連接處更易以擠壓模式形成微氣泡,此時(shí)在微通道內(nèi)形成長彈狀氣泡流;而氣相壓力適中時(shí),在通道連接處以過渡模式形成微氣泡,微通道內(nèi)形成短彈狀氣泡流.如圖5所示,在分散氣泡流區(qū)域內(nèi),微通道內(nèi)氣泡生成頻率低,氣泡尺寸小;在短彈狀氣泡流區(qū)域內(nèi),氣泡生成頻率高,氣泡的總體平均尺寸比分散氣泡流生成氣泡的尺寸略大;而在長彈狀氣泡流區(qū)域,氣泡生成頻率高、尺寸大.

2.2 液相物性對氣液兩相流型的影響

2.2.1 液相黏度對流型的影響

以含0.1%表面活性劑吐溫20的海藻酸鈉溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.1作為液相,考察液相黏度對氣液兩相流型的影響.由表1可知,隨著海藻酸鈉溶液質(zhì)量分?jǐn)?shù)的增加,液相黏度由1.58 mPa?s增大至6.60 mPa?s,而溶液表面張力系數(shù)的變化基本可以忽略.圖6表示不同液相黏度條件下微通道內(nèi)氣液兩相流型隨液相毛細(xì)數(shù)Ca和氣相壓強(qiáng)Pg的分布. 毛細(xì)數(shù)Ca定義為

式中,μl是連續(xù)相液相的黏度,σ是表面張力系數(shù),vl是連續(xù)相液相的流率.從圖6可以看出,隨著液相黏度的增大,微通道內(nèi)氣泡流的范圍不斷減小,液相的黏度對通道內(nèi)氣泡的生成影響較大.分析其原因,隨著液相黏度的增加,在相同氣液流動參數(shù)條件下,黏性剪切力占據(jù)克服表面張力作用的比重增大,加速氣泡的斷裂脫離過程,導(dǎo)致在較小的氣相壓力下氣相就會發(fā)生斷裂生成氣泡.此外,從圖6a還可以看出,當(dāng)液相黏度相對較小時(shí),剪切模式下形成的分散氣泡流發(fā)生在毛細(xì)數(shù)Ca相對較大的工況下,而擠壓模式下形成的長彈狀氣泡流則更易發(fā)生于毛細(xì)數(shù)Ca相對較小的工況.然而,隨著液相黏度的增大(見圖6b和圖6c),這種趨勢越來越不明顯.這是因?yàn)樵诩羟心Ｊ较?隨著液相黏度的增大,液相對氣泡的黏滯剪切力增大,液相在相對較小的流速下就可以使氣泡頸縮斷裂,從而導(dǎo)致毛細(xì)數(shù)Ca不斷降低;而在擠壓模式下,隨著液相黏度的增大,微通道壁面與氣泡間液膜的黏滯阻力增大,液相需要在相對較大的流速下才能使氣彈發(fā)生頸縮斷裂形成微氣泡, 由此造成毛細(xì)數(shù)Ca不斷增大.

2.2.2 表面張力對流型的影響

以含表面活性劑SDS質(zhì)量分?jǐn)?shù)分別為0.1的質(zhì)量分?jǐn)?shù)為0.1%的海藻酸鈉溶液作為液相,考察液相表面張力系數(shù)對氣液兩相流型的影響.如表1所示,海藻酸鈉溶液中表面活性劑SDS的質(zhì)量分?jǐn)?shù)由0.1%增大至0.2%,溶液的表面張力系數(shù)由24.50 mN/m增大至31.59 mN/m,而溶液的黏度沒有發(fā)生改變.圖7表示不同表面張力系數(shù)條件下微通道內(nèi)氣液兩相流型隨液相毛細(xì)數(shù)Ca和氣相壓強(qiáng)Pg的分布.由圖7可知,隨著表面張力系數(shù)的增大,微通道內(nèi)氣泡流的生成范圍略有減小,而短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流的生成范圍占?xì)馀萘骺傮w的生成范圍的比例變化明顯,當(dāng)毛細(xì)數(shù)Ca相對較小時(shí)氣泡流即由過渡模式進(jìn)入擠壓模式.這說明溶液表面張力系數(shù)對氣泡流總體操作范圍的影響相對較小,而主要影響短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流在整體氣泡操作范圍內(nèi)的占比.分析其原因：在過渡模式下形成短彈狀氣泡流,需要黏性剪切力、氣泡上下游壓差力和液相慣性力共同作用克服表面張力;在過渡模式和擠壓模式的臨界處,黏性剪切力的作用為零,氣泡上下游壓差力基本保持不變,而表面張力增加量則需要通過增大液相流速來克服;由于慣性力與液相流速的平方成正比,因此隨著表面張力系數(shù)的增大,短彈狀氣泡流和長彈狀氣泡流的邊界處的臨界毛細(xì)數(shù)將減小.

結(jié) 論

利用高速顯微攝影技術(shù)和數(shù)字圖像處理技術(shù)對T型微通道內(nèi)氣液兩相流型進(jìn)行了實(shí)驗(yàn)研究和定量分析,結(jié)論如下：

1依據(jù)微通道內(nèi)氣泡的生成頻率和生成氣泡的長徑比氣泡流可細(xì)分為3種.其中,分散氣泡流基于剪切模式生成微氣泡,氣泡生成頻率低,氣泡長徑比小;長彈狀氣泡流基于擠壓模式生成微氣泡,氣泡生成頻率高,氣泡長徑比大;短彈狀氣泡流基于過渡模式生成微氣泡,氣泡生成頻率高,氣泡長徑比小.

2液相的黏度對通道內(nèi)氣泡流的整體生成范圍影響較大,隨著液相黏度的增大,微通道內(nèi)氣泡流的生成范圍不斷減小;液相表面張力系數(shù)對氣泡生成的生成范圍影響相對較小.

3基于無量綱數(shù)毛細(xì)數(shù)Ca、韋伯?dāng)?shù)We和歐拉數(shù)Eu劃分不同類型氣泡流的分界線,得到不同類型氣泡流的生成范圍,以實(shí)現(xiàn)微通道生成微氣泡過程的可控操作.

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