近年來(lái)，微流控技術(shù)受到了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界的 普遍關(guān)注[1-4]。磁流體作為一種新型的功能材料，是 由直徑為 10 nm 左右的磁性固體顆粒、基載液以及 界面活性劑組成的穩(wěn)定的膠狀液體。

1實(shí)驗(yàn)

實(shí)驗(yàn)所采用的微通道結(jié)構(gòu)如圖 1 所示。實(shí)驗(yàn)所用微通道橫截面尺寸為400 μm×400 μm。微芯片由兩塊73 mm(長(zhǎng))×40 mm(寬)×10 mm(高)的聚甲基 丙烯酸甲酯(PMMA)板組成，其中一塊用精密的數(shù)控機(jī)床刻出微通道，另一塊用來(lái)密封。分散相和連續(xù)相分別由兩臺(tái)微注射泵（Harvard Apparatus，PHD 22/2000，USA）從針筒注入微通道內(nèi)。分散相以流 量 Qd 從中心主通道流入，連續(xù)相以流量 Qc/2 分別 從與主通道呈 45°角的兩個(gè)側(cè)通道流入?；ゲ幌嗳?的兩相流體在 Y 形交叉口處相遇生成液滴，生成的液滴向下游流動(dòng)。實(shí)驗(yàn)過(guò)程中，微芯片放在連接有高速攝像儀（Fastcam SA1.1，Japan）的顯微鏡 （ECLIPSE Ti-CU，Nikon，Japan）上。拍攝所需 的光源為 12 VDC 鹵素?zé)簦潆娫礊?Nikon TI-PS 100W（Japan）。高速攝像儀用于捕捉磁流體液滴行為，光源為攝像儀拍攝提供照明。每調(diào)整一次流量，待系統(tǒng)達(dá)到穩(wěn)定狀態(tài)后開始記錄圖像。

圖 1 Y 聚焦型微通道結(jié)構(gòu)

在液滴生成交叉口處的左側(cè)平行放置釹鐵硼永磁鐵（NdFeB，50 mm×20 mm×20 mm）以產(chǎn)生 磁場(chǎng)。磁鐵的中心處與主通道處于同一條直線，放置位置如圖 1 所示。通過(guò)調(diào)整磁鐵與微通道之間的距離，磁感應(yīng)強(qiáng)度和磁場(chǎng)梯度得以改變。采用高斯 計(jì)（TM701, Kanetec, Japan）測(cè)量T型分岔口磁感應(yīng)強(qiáng)度，精確度為 0.01 mT。圖2顯示了磁感應(yīng)強(qiáng) 度B和磁鐵與微通道之間距離 x 的關(guān)系，隨著距離的增大，磁感應(yīng)強(qiáng)度明顯下降，圖中的數(shù)據(jù)點(diǎn)可通過(guò)一個(gè)五階多項(xiàng)式進(jìn)行擬合，以預(yù)測(cè)實(shí)驗(yàn)中某點(diǎn)的磁感應(yīng)強(qiáng)度

圖 2 磁感應(yīng)強(qiáng)度和磁鐵中心與 Y 形分岔口距離的關(guān)系

在外加磁場(chǎng)作用下，磁流體液滴會(huì)受到磁吸引 力。作用于單位體積磁流體液滴的吸引力 Fm 可表 示為

式中， μ0 是真空磁滲透率，μ0=4π×10?7 N·A?2 ， M 是磁化強(qiáng)度，?H 是磁場(chǎng)強(qiáng)度梯度。為了更好地 進(jìn)行描述，磁場(chǎng)力與界面張力的相對(duì)大小可以由磁 Bond 數(shù) Bom來(lái)表示

式中，χ 是磁流體的初始磁化率，Lc 是磁流體 液滴的特征尺寸（本文選擇生成液滴長(zhǎng)度 L 作為該 特征尺寸，如圖 3 所示），H 是磁場(chǎng)強(qiáng)度。

為了生成磁流體液滴，水基磁流體（EMG 807， Ferrotech，USA）作為分散相引入，黏度為μd = 2 mPa·s，密度為ρd = 1100 kg·m?3 。磁流體中磁性納米 粒子的平均直徑為 10 nm，由于粒子直徑很小，可 以忽略磁黏效應(yīng)[6]。磁流體的粒子體積分?jǐn)?shù)為2.0%， 初始磁化率χ = 1.88。含表面活性劑 Span-20 (4%， 質(zhì)量分?jǐn)?shù)) 的礦物油溶液作為連續(xù)相引入，黏度為 ?c = 36 mPa·s，密度為 ρc = 876 kg·m?3 。加入的 Span-20 可使液滴穩(wěn)定生成并抑制其聚并。磁流體 與礦物油之間的界面張力為σ = 1.5 mN·m?1 。兩相流 體的黏度和密度分別由烏氏黏度計(jì)（ iVisc ， LAUDA，Germany）和振蕩管密度計(jì)（Anton Paar DMA-4500-M，Austria）測(cè)得，液液兩相界面張力由表面張力儀（OCAH200，Data Physics instruments GmbH，Germany）測(cè)定。所有實(shí)驗(yàn)均在 293.15 K 和常壓下進(jìn)行。

圖 3 微通道內(nèi)水基磁流體-礦物油兩相流流型及生成過(guò)程

2 結(jié)果與討論

2.1 兩相流流型

本實(shí)驗(yàn)中，分散相和連續(xù)相的流量范圍分別為 0 < Qd < 2 ml·h?1和 0 < Qc < 40 ml·h?1 ，連續(xù)相毛細(xì) 數(shù) Cac = μcuc/（表示連續(xù)相黏性力與界面張力之比） σ 的范圍為 0.01 < Cac < 1.67，分散相 Weber 數(shù) Wed = μdwcud 2 /σ（表示分散相慣性力與界面張力之比）的范圍為 5.53×10?5 < Wed < 3.54×10?3 ，其中 uc與 ud 分別表示連續(xù)相與分散相的速度（uc = Qc/w 2 c，ud = Qd/w 2 c），wc 是微通道的寬度。通過(guò)改變兩相流量， 磁流體液滴的生成可以劃分為 3 種類型[21]：彈狀流、 滴狀流和噴射流，如圖 3 所示。

在不存在磁場(chǎng)時(shí)，當(dāng)連續(xù)相流量較小時(shí)，分散 相進(jìn)入到聚焦通道交叉口處，由于連續(xù)相產(chǎn)生的剪 切力不足以?shī)A斷分散相，分散相在下游主通道前進(jìn)， 堵塞下游通道，進(jìn)而分散相受到上游連續(xù)相內(nèi)累積 的擠壓作用，逐漸夾斷形成彈狀流。生成的液滴為 頭部呈子彈形，長(zhǎng)度大于微通道寬度的彈狀液滴， 如圖 3(a)所示。當(dāng)連續(xù)相流量逐漸增大時(shí)，連續(xù)相 產(chǎn)生的剪切力能夠夾斷分散相流體，形成滴狀流。生成的液滴近似為球形，其直徑小于微通道寬度， 如圖 3(b)所示。當(dāng)連續(xù)相流量遠(yuǎn)大于分散相流量時(shí)，分散相細(xì)絲的徑向?qū)挾茸冃。谳S向上被拉伸進(jìn)入到交叉口下游微通道內(nèi)，由于毛細(xì)不穩(wěn)定斷裂生成液滴，形成噴射流，如圖 3(c)所示。與不存在磁場(chǎng) 時(shí)的情況類似，存在磁場(chǎng)時(shí)，觀察到了彈狀流、滴 狀流和噴射流 3 種流型。值得注意的是，外部磁場(chǎng) 的加入使磁流體液滴的頭部和尾部界面形狀發(fā)生明 顯變化（磁致形變），如圖 3(a)、(b)的(Ⅹ)中液滴剛 剛斷裂時(shí)的紅色形變界面所示，存在磁場(chǎng)時(shí)，液滴 界面形狀變化更為嚴(yán)重，夾斷后的分散相主體前端 形成了近似三角形狀的尖端并且向下游移動(dòng)的距離 大，同樣，夾斷的液滴尾部形狀也近似為三角形， 這反映了磁場(chǎng)對(duì)液滴生成行為的影響。

圖 4 給出了有無(wú)磁場(chǎng)時(shí)磁流體液滴生成的流 型。不存在磁場(chǎng)時(shí)，流型圖的橫縱坐標(biāo)分別為連續(xù) 相毛細(xì)數(shù) Cac與分散相 Weber 數(shù) Wed [22-24]。存在磁 場(chǎng)時(shí)，磁 Bond 數(shù) Bom（磁場(chǎng)力與界面張力之比） 的范圍是 32.6 < Bom < 477.6，Wed（慣性力與界面 張力之比）的范圍是 5.53×10?5 < Wed < 3.54×10?3 ， Bom 與 Wed 之比表示磁場(chǎng)力與慣性力的相對(duì)大小， 其比值遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于 1，即與磁場(chǎng)力相比，慣性力可忽 略，因此將 Bom作為磁場(chǎng)存在時(shí)的流型圖的縱坐標(biāo)。 不存在磁場(chǎng)時(shí)，當(dāng)連續(xù)相毛細(xì)數(shù) Cac 較小時(shí)，形成 彈狀流；隨著 Cac 的逐漸增大，開始出現(xiàn)滴狀流； 當(dāng) Cac和 Wed 較大時(shí)，出現(xiàn)噴射流。彈狀流與滴狀 流之間的轉(zhuǎn)變線方程為

圖 4 流型圖及流型轉(zhuǎn)變線

在研究條件范圍內(nèi)，彈狀流和滴狀流的區(qū)域較 大，且是微通道內(nèi)液液兩相流中普遍存在的流型， 因此，本文將主要研究彈狀流和滴狀流的生成動(dòng)力 學(xué)及其尺寸規(guī)律。

2.2 磁流體液滴生成動(dòng)力學(xué)

圖 3(a)顯示了彈狀液滴的生成過(guò)程。將磁流體 細(xì)絲被夾斷的時(shí)刻定義為初始零時(shí)刻。液滴生成過(guò) 程可以分為膨脹階段、擠壓階段和快速夾斷階段[25]。 在上一個(gè)生成的液滴夾斷之后，由于表面張力的作 用，分散相主體前端回縮并伴隨著徑向上的膨脹。 隨后，分散相細(xì)絲在徑向上膨脹，在軸向上拉伸， 此時(shí)頸部寬度大于微通道寬度并緩慢增加至最大頸部寬度，這個(gè)階段為膨脹階段。在擠壓階段，分散 相在兩側(cè)連續(xù)相流體的擠壓作用下形成一個(gè)可見的 頸部，在軸向上向下游通道拉伸，在徑向上擠壓， 此時(shí)分散相頭部完全阻塞下游微通道。最后，頸部 寬度以較快的速度逐漸減小直至頸部斷裂，生成一 個(gè)新的液滴，該階段為快速夾斷階段。

圖 3(b)顯示了滴狀液滴的生成過(guò)程。與彈狀液滴生成過(guò)程有所區(qū)別，在上一個(gè)液滴夾斷之后，分 散相主體前端有少量回縮，但徑向上的膨脹不明顯。 過(guò)程中形成的初始頸部寬度遠(yuǎn)小于通道寬度，分散 相頭部不能完全阻塞下游微通道，存在可見空隙， 連續(xù)相流體可在該空隙中流動(dòng)。頸部逐漸變細(xì)，最 終斷裂生成一個(gè)新的液滴。

為了便于分析，首先定義液滴生成過(guò)程中涉 及的一些物理參數(shù)，如圖 1(b)所示。在圖 1(b)中， wm 為液滴頸部最小寬度，l 為破裂過(guò)程中分散相 頭部的長(zhǎng)度，wc 為通道寬度。圖 3 中，L 為生成液滴長(zhǎng)度。以上物理量均除以通道寬度 wc 作量綱 1 處理。

彈狀液滴和滴狀液滴生成過(guò)程的機(jī)理可以通 過(guò)頸部開始形成后的頸部最小寬度的演變規(guī)律進(jìn)行分析。將相鄰兩個(gè)液滴斷裂時(shí)刻之間的時(shí)間段定 義為液滴的生成周期 T，t 為生成過(guò)程中的某一時(shí) 刻，剩余時(shí)間 τ = T?t。圖 5(a)、(b)為彈狀液滴生成 過(guò)程中擠壓階段頸部最小寬度隨剩余時(shí)間的變化規(guī) 律，圖 5(c)、(d)為滴狀液滴生成過(guò)程中擠壓階段頸 部最小寬度隨剩余時(shí)間的變化規(guī)律。由圖 5 可看出， 兩個(gè)過(guò)程中擠壓階段的頸部變化規(guī)律可表示為 wm/wc∝(τ/T)α，但是冪律指數(shù)α不同，這是由于兩 個(gè)過(guò)程的破裂機(jī)理有所區(qū)別：彈狀液滴生成過(guò)程為 對(duì)稱破裂過(guò)程，滴狀液滴生成過(guò)程為非對(duì)稱過(guò)程[27]。 其中，彈狀液滴的冪律指數(shù)α ≈ 0.33，滴狀液滴的冪 律指數(shù)α ≈ 0.45，并且冪律指數(shù)α幾乎不受連續(xù)相流 量 Qc 和磁感應(yīng)強(qiáng)度 B 的影響。彈狀液滴的冪律規(guī)律與 Hoeve 等[28]的結(jié)果相同，說(shuō)明擠壓階段液滴的 頸部變化過(guò)程與氣泡的頸部變化過(guò)程相同，均可 以由“充滿效應(yīng)”來(lái)解釋，即頸部處的分散相流 體逐漸被其周圍與通道壁面間空隙內(nèi)的連續(xù)相流 體所取代。

圖 5 不同因素對(duì)液滴頸部寬度隨剩余時(shí)間變化的影響

2.3 磁流體液滴尺寸影響因素

本文實(shí)驗(yàn)考察了分散相流量 Qd、連續(xù)相流量 Qc、兩相流量比 Qc/Qd、連續(xù)相毛細(xì)數(shù) Cac和磁感應(yīng) 強(qiáng)度 B 對(duì)生成磁流體液滴尺寸 L/wc的影響。圖 6 給 出了不同影響因素對(duì)液滴尺寸的影響。由圖 6(a)可 得，當(dāng)分散相流量不變時(shí)，液滴尺寸隨著兩相流量 比 Qc/Qd 的增大而減?。划?dāng)兩相流量比 Qc/Qd 不變 時(shí)，液滴尺寸隨著連續(xù)相流量的增大而減小。由圖 6(b)可得，當(dāng)分散相流量不變時(shí)，液滴尺寸隨著連 續(xù)相毛細(xì)數(shù) Cac的增大而減??；當(dāng)連續(xù)相毛細(xì)數(shù) Cac 不變時(shí)，液滴尺寸隨著分散相流量的增大而增大。 這是由于分散相是在連續(xù)相的擠壓力作用下夾斷生 成液滴，當(dāng)連續(xù)相流量增大時(shí)，擠壓力增大，分散 相更易被夾斷，因此液滴的長(zhǎng)度會(huì)減小。

圖 6 不同因素對(duì)液滴長(zhǎng)度的影響

圖 7 給出了生成過(guò)程中不同流量下分散相頭部 長(zhǎng)度 l/wc的演變情況。由圖 7 可得，分散相頭部長(zhǎng) 度經(jīng)歷了先減小再增大的過(guò)程。分散相頭部長(zhǎng)度減 小對(duì)應(yīng)的是回縮過(guò)程；分散相頭部長(zhǎng)度增大可以分 為兩個(gè)階段，第 1 階段增加緩慢，第 2 階段以較大 的速率線性增加且增加速率隨著連續(xù)相流量的增大 而減小。這與生成液滴長(zhǎng)度 L/wc的結(jié)果一致。

圖 7 不同流量對(duì)分散相頭部長(zhǎng)度的影響

圖 8 給出了生成過(guò)程中不同磁感應(yīng)強(qiáng)度下分散 相頭部長(zhǎng)度 l/wc以及頭部速度 V 隨時(shí)間 t 的變化。 由圖 8(a)、(c)可知，存在磁場(chǎng)時(shí)的彈狀流和滴狀流 的分散相頭部變化趨勢(shì)與不存在磁場(chǎng)時(shí)的變化趨勢(shì) 相似，均經(jīng)歷了先減小后增大的過(guò)程。不同的是， 初始時(shí)刻的分散相頭部長(zhǎng)度隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度的增大 而增加。分散相頭部速度隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度的增加而 增大，最終趨于一定值。值得注意的是，雖然存在 磁場(chǎng)時(shí)的頭部速度大，但生成周期會(huì)縮短，導(dǎo)致了 存在磁場(chǎng)時(shí)的生成液滴尺寸會(huì)減小。這反映了磁場(chǎng) 對(duì)液滴生成過(guò)程的影響，該結(jié)果與 Tan 等[16]觀察到 的現(xiàn)象相同，當(dāng)磁場(chǎng)方向與分散相進(jìn)口方向垂直時(shí)， 磁流體液滴的尺寸隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度的增加而減少。

目前，關(guān)于液滴的生成機(jī)理主要有兩種：剪切 機(jī)理和擠壓機(jī)理。Thorsen 等[29]提出了黏性力主導(dǎo) 的剪切機(jī)理，液滴尺寸與連續(xù)相毛細(xì)數(shù)有關(guān)。 Garstecki 等[30]提出當(dāng)毛細(xì)數(shù)較小時(shí)，液滴生成主要 受連續(xù)相擠壓力控制的擠壓機(jī)理，液滴尺寸僅與兩 相流量比有關(guān)，得到了尺度規(guī)律：L/wc = 1 + aQd/Qc， 其中 a 是與通道幾何尺寸有關(guān)的常數(shù)?；谝陨蟽?種機(jī)理，本文采用兩相流量比、連續(xù)相毛細(xì)數(shù)和磁 Bond 數(shù)對(duì)磁流體液滴的尺寸進(jìn)行擬合，得到了有無(wú) 磁場(chǎng)時(shí)液滴尺寸的關(guān)聯(lián)式

擬合方程式(4)得到的預(yù)測(cè)值與實(shí)驗(yàn)值的比較 如圖 9 所示，其平均相對(duì)誤差為 10.34%和 9.93%，預(yù)測(cè)效果良好。

圖 8 不同磁感應(yīng)強(qiáng)度對(duì)分散相頭部長(zhǎng)度及瞬時(shí)速度的影響

圖 9 液滴長(zhǎng)度的計(jì)算值與實(shí)驗(yàn)值比較

3 結(jié) 論

利用高速攝像儀對(duì)Y聚焦型微通道內(nèi)磁流體液 滴在礦物油中的生成過(guò)程進(jìn)行了研究。觀察到了彈 狀流、滴狀流和噴射流 3 種流型，研究了彈狀液滴 和滴狀液滴生成過(guò)程的頸部動(dòng)力學(xué)，在擠壓階段分 散相的頸部最小寬度隨剩余時(shí)間呈冪律關(guān)系： wm/wc∝(τ/T)α，彈狀液滴的α ≈ 0.33，滴狀液滴的α ≈ 0.45，且不隨連續(xù)相流量和磁感應(yīng)強(qiáng)度的變化而改 變。考察了兩相流量及其磁感應(yīng)強(qiáng)度對(duì)液滴分散相 頭部長(zhǎng)度及其最終尺寸的影響，結(jié)果表明，液滴尺寸隨著連續(xù)相流量、連續(xù)相毛細(xì)數(shù)和兩相流量比的增加而減小。分散相頭部長(zhǎng)度經(jīng)歷了先減小后增加的過(guò)程，最終分散相頭部隨著連續(xù)相流量和磁感應(yīng)強(qiáng)度的增加而減小，頭部速度隨著連續(xù)相的增加而減小，隨著磁感應(yīng)強(qiáng)度的增加而增大?；?a href="http://ikhwaa.com/wyd/" target="_blank" title="微流控芯片|微流控芯片批量加工">液滴的生成機(jī)理，綜合考慮兩相流量比、連續(xù)相毛細(xì)數(shù)和磁Bond數(shù)的影響，提出了液滴尺寸的預(yù)測(cè)關(guān)聯(lián)式，該式具有良好的預(yù)測(cè)性能。

文獻(xiàn)來(lái)源化工學(xué)報(bào) DOI：10.11949/j.issn.0438-1157.20170938 作者：馬蕊，付濤濤等（轉(zhuǎn)載僅供參考學(xué)習(xí)及傳遞有用信息，版權(quán)歸原作者所有，如侵犯權(quán)益，請(qǐng)聯(lián)系刪除）